近日，南方科技大學(xué)機械與能源工程系陳熹翰副教授團隊與合作者圍繞超快動力學(xué)調(diào)制提升能量轉(zhuǎn)化效率方向展開深入研究，在光催化動力學(xué)、自旋動力學(xué)、熱電材料動力學(xué)方向提出了一系列創(chuàng)新策略，并在關(guān)鍵技術(shù)領(lǐng)域取得了系列進展，相關(guān)論文在材料、化學(xué)領(lǐng)域?qū)W術(shù)期刊 Advanced Materials、Chemical Sciences、Journal of Physical Chemistry Letters 發(fā)表。

雙氧水作為一種重要的化工產(chǎn)品，被廣泛應(yīng)用于醫(yī)用消毒、廢水處理、有機合成和造紙等領(lǐng)域?；诳稍偕茉吹墓?化學(xué)能量轉(zhuǎn)換在未來的經(jīng)濟結(jié)構(gòu)和產(chǎn)業(yè)轉(zhuǎn)型中具有重要意義。近日，研究人員通過構(gòu)建以金屬鎢為配位中心，羥基修飾的對苯二甲酸為配體的金屬有機聚合物(MIL-2OH-W)，實現(xiàn)了濃度高達1.02 g/L，光化學(xué)轉(zhuǎn)化效率高達2.74 %的光-熱協(xié)同雙氧水催化，相關(guān)研究成果以“Solar-driven Ultrafast Production of Gram-per-litre Level Hydrogen Peroxide with 2.74% Solar-to-chemical Efficiency via Synergistic Photothermal Catalysis by W-based Amorphous Metal-Organic Polymers”為題發(fā)表在學(xué)術(shù)期刊 Advanced Materials 上。

該成果模擬真實光催化條件的含羥基催化劑 MIL-OH-W 和 MIL-2OH-W 瞬態(tài)吸收結(jié)果，證實了光引發(fā)氧還原反應(yīng)(ORR)的存在以及提升溫度對衰減動力學(xué)的加速作用。MIL-2OH-W 中羥基數(shù)量的增加導(dǎo)致更加明顯的光-熱協(xié)同作用。該研究對于實現(xiàn)雙氧水的大規(guī)模及工業(yè)生產(chǎn)具有一定現(xiàn)實意義。

南方科技大學(xué)與香港城市大學(xué)聯(lián)合培養(yǎng)博士研究生胡秋實為論文第一作者，香港城市大學(xué)葉汝全教授、北京師范大學(xué)凌力教授、陳熹翰為論文通訊作者。南方科技大學(xué)為論文第一單位。該研究得到了國家自然科學(xué)基金、廣東省自然科學(xué)基金和深圳市科創(chuàng)局的支持。

構(gòu)建機器學(xué)習(xí)框架，為鈣鈦礦自旋功能材料理性設(shè)計和高通量發(fā)現(xiàn)提供預(yù)測工具與理論依據(jù)

自旋電子學(xué)利用電子自旋作為信息載體，在量子計算、信息存儲及光電器件等領(lǐng)域具有重要應(yīng)用前景。鈣鈦礦材料憑借優(yōu)異的光電性能和強自旋軌道耦合效應(yīng)，在超快自旋電子學(xué)領(lǐng)域展現(xiàn)出巨大潛力，但其自旋動力學(xué)過程復(fù)雜，準(zhǔn)確預(yù)測仍面臨挑戰(zhàn)。針對這一問題，研究團隊構(gòu)建了一個面向合成前篩選的小樣本機器學(xué)習(xí)預(yù)測框架，相關(guān)成果以“Machine learning-driven prediction of ultrafast spin relaxation in metal halide perovskites for spintronic applications”為題發(fā)表在學(xué)術(shù)期刊 Chemical Science 上。

該框架模型使用分子量、HOMO/LUMO 能級、極化率和偶極矩等本征描述符，在包含52種鈣鈦礦材料的數(shù)據(jù)集上訓(xùn)練人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)，實現(xiàn)了自旋弛豫速率的高精度預(yù)測，在留一交叉驗證條件下預(yù)測精度達到R2 = 0.99，并在獨立測試中驗證了模型的良好泛化能力?？蚣苓M一步結(jié)合 SHAP 可解釋性分析，揭示了分子量與前線軌道能級等關(guān)鍵因素對自旋弛豫行為的主導(dǎo)影響，從自旋–軌道耦合、聲子散射及電子–空穴交換等物理機制層面建立了清晰關(guān)聯(lián)，為鈣鈦礦自旋功能材料的理性設(shè)計和高通量發(fā)現(xiàn)提供了輕量化、可解釋且具備可推廣性的預(yù)測工具與理論依據(jù)。

南方科技大學(xué)博士后李建輝為論文第一作者，中國科學(xué)院物理研究所項曉東教授與陳熹翰為論文通訊作者。南方科技大學(xué)為論文第一單位。該研究得到了國家自然科學(xué)基金及廣東省重大基礎(chǔ)與應(yīng)用基礎(chǔ)研究項目的支持。

手性誘導(dǎo)自旋軌道耦合在混合鈣鈦礦中實現(xiàn)長自旋極化壽命的量化

近日，團隊在手性鈣鈦礦材料自旋軌道耦合(SOC)與自旋動力學(xué)研究方面取得進展，相關(guān)成果以“Quantification of Chirality Induced Spin?Orbit Coupling for Long Spin Polarized Lifetime in Hybrid Perovskite”為題發(fā)表于學(xué)術(shù)期刊 The Journal of Physical Chemistry Letters。

研究團隊將手性有機分子(R/S)-4-(氨基乙基)哌啶(4AEP)引入碘化鉛基鈣鈦礦體系，成功制備了手性[(R/S)-4AEP]Pb4晶體和薄膜，并利用圓偏振泵浦–探測超快光譜技術(shù)系統(tǒng)研究了其載流子自旋動力學(xué)行為。研究發(fā)現(xiàn)，手性誘導(dǎo)的自旋軌道耦合可在材料中產(chǎn)生約130 meV的顯著自旋分裂，使自旋極化壽命在室溫下延長至1納秒以上，顯著優(yōu)于常規(guī)鈣鈦礦體系。該研究工作表明手性誘導(dǎo)的 SOC 有效對抗了固有 SOC 場，抑制了自旋進動，從而實現(xiàn)了長壽命自旋態(tài)。密度泛函理論(DFT)計算進一步揭示，手性結(jié)構(gòu)在第二價帶極值(VB2)處打破自旋簡并，是實現(xiàn)大自旋分裂與長自旋壽命的關(guān)鍵機制。該研究為手性鈣鈦礦在自旋電子學(xué)中的應(yīng)用提供了新的物理認識和材料設(shè)計思路。

南方科技大學(xué)博士生黃玉玲、東南大學(xué)博士生蔣智康為論文共同第一作者，華南師范大學(xué)趙錦柱教授、陳熹翰為論文通訊作者。南方科技大學(xué)為論文第一單位。該研究得到了國家自然科學(xué)基金、廣東省自然科學(xué)基金、廣東省高?？萍加媱濏椖康闹С帧?/p>

超快光譜揭示熱電材料載流子散射勢調(diào)控機制

近日，團隊在熱電材料載流子輸運機理研究方面取得新進展，首次通過超快光譜手段定量揭示了載流子散射勢對熱電性能的決定性作用。相關(guān)成果以“Direct Experimental Evidence of Low Carrier Scattering Potential in High Performance Thermoelectric AgSbSe2 Crystal”為題發(fā)表于學(xué)術(shù)期刊 Advanced Materials。

研究人員以強陽離子無序特征的熱電材料 AgSbSe2 為研究對象，制備了高質(zhì)量 Cd 摻雜單晶，并利用飛秒泵浦–探測瞬態(tài)反射光譜對載流子動力學(xué)進行超快表征。研究發(fā)現(xiàn)，消除晶界缺陷并引入短程有序結(jié)構(gòu)可顯著降低總載流子散射勢，甚至產(chǎn)生負的外稟散射勢效應(yīng)，從而有效提升載流子遷移率和電輸運性能。得益于散射勢的抑制，該材料在323–723 K溫區(qū)內(nèi)的平均功率因子提升近三倍，并在723 K下實現(xiàn)高達1.7的熱電優(yōu)值(zT)，為目前AgSbSe2體系的最高報道值之一。同時，短程有序引起的局域晶格畸變增強了聲子散射，在保持高電導(dǎo)的同時有效降低了晶格熱導(dǎo)率。基于該高性能單晶制備的單腿熱電器件在423 K溫差下實現(xiàn)了8%的能量轉(zhuǎn)換效率。

重慶大學(xué)博士生張凱琪、劉爽，南方科技大學(xué)博士生黃玉玲為論文共同第一作者，陳熹翰，重慶大學(xué)盧旭教授、周小元教授為論文通訊作者。該研究得到了國家自然科學(xué)基金、廣東省自然科學(xué)基金、廣東省高?？萍加媱濏椖?、深圳市科技創(chuàng)新委員會項目以及中央高校基本科研業(yè)務(wù)費專項資金的支持。


審核編輯 黃宇