電化學(xué)CO2還原反應(yīng)(CO2RR)為生產(chǎn)高附加值的碳?xì)浠衔锖脱趸锾峁┝艘粋€(gè)可持續(xù)的方法。然而，活性中心在CO2RR電化學(xué)過程中的不可控遷移限制了其同時(shí)獲得高C2選擇性和穩(wěn)定性的催化能力。近日，中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)熊宇杰和龍冉等報(bào)告了一個(gè)簡單而有效的合成策略，在合成的Cu-CuAlO2-Al2O3催化劑上通過界面CuAlO2物種來穩(wěn)定高活性中心。

根據(jù)CuAlO2的錨定效應(yīng)，活性中心在電化學(xué)反應(yīng)過程中不可控的遷移被抑制。性能測試結(jié)果表明，最優(yōu)的Cu-CuAlO2-Al2O3(Cu/Al=3:1)催化劑對電化學(xué)CO2RR轉(zhuǎn)化為C2產(chǎn)物的法拉第效率(FE)高達(dá)85.6%(FEC2H4>70%)，Cu-CuAlO2-Al2O3(Cu/Al=3:1)在-1.17 VRHE至-1.23 VRHE電壓范圍內(nèi)連續(xù)運(yùn)行超過300 h，C2產(chǎn)物的法拉第效率超過85%(FEC2H4超過71%)，性能優(yōu)于已報(bào)道的大多數(shù)銅基催化劑。

研究人員采用從頭算密度泛函分子動(dòng)力學(xué)模擬，研究了在300 K和適當(dāng)?shù)钠胶鈺r(shí)間下加入一個(gè)電子后Cu-CuAlO2-Al2O3的穩(wěn)定性:在Cu(100)、Cu(100)/CuAlO2(001)和重組Cu(411)/CuAlO2(001)模型中注入一個(gè)電子，完美地模擬了它們在電化學(xué)CO2RR過程中的結(jié)構(gòu)演變。 結(jié)果表明，Cu(411)/CuAlO2(001)復(fù)合結(jié)構(gòu)中的Cu(100)表面比純Cu(100)表面和Cu(100)/CuAlO2(001)表面更穩(wěn)定，這與Cu-CuAlO2-Al2O3在電化學(xué)CO2RR下表現(xiàn)出良好穩(wěn)定性相一致，突出了構(gòu)建的界面CuAlO2物種的重要性。總的來說，這種簡單、高效的原位合成方法為設(shè)計(jì)和制備一種高選擇性、超耐用的大規(guī)模電化學(xué)CO2RR催化劑提供了技術(shù)參考。

審核編輯：郭婷