01引言

光催化分解水由于產(chǎn)物清潔、對(duì)環(huán)境零污染被認(rèn)為是解決環(huán)境污染和能源短缺的最有效方法之一。相較于傳統(tǒng)的光催化劑材料，二維半導(dǎo)體材料由于結(jié)構(gòu)特點(diǎn)具有更低的載流子遷移率和較大的比表面積，因此在過去的十年中，展現(xiàn)出了極高的關(guān)注度。除了催化性能的好壞之外，好的光催化劑材料必須還要具有光學(xué)性能好的特點(diǎn)。而作為典型的 III-VI 族層狀材料，In2Te5表現(xiàn)出優(yōu)異的物理化學(xué)性質(zhì)。在早期的實(shí)驗(yàn)工作中，科研人員主要關(guān)注于In2Te5的晶體結(jié)構(gòu)、 電導(dǎo)率和熱點(diǎn)性能。而如今，已有大量工作證明In-Te系統(tǒng)在光電領(lǐng)域也具有廣闊的應(yīng)用前景。但是，尚未有人研究過In2Te5作為光催化劑分解水產(chǎn)氫的能力?；诖?，我們通過第一性原理計(jì)算的方法探尋了In2Te5單層光解水產(chǎn)氫的能力以及相應(yīng)的光電流特性。

02 成果簡(jiǎn)介

基于非平衡態(tài)格林函數(shù)的密度泛函理論，采用第一性原理計(jì)算的方法，我們計(jì)算了In2Te5單層的光電流特性，并對(duì)其微觀機(jī)理進(jìn)行了分析。我們的計(jì)算結(jié)果表明：在線偏振光照射下體系產(chǎn)生的光電流與入射光子能量和偏振角有關(guān)。在入射光子能量介于2.4到2.6 eV 之間時(shí)，在偏振方向?yàn)?°和180°時(shí)，峰值出現(xiàn)的位置與費(fèi)米能級(jí)上下兩個(gè)態(tài)密度最大值之間的能量差有關(guān)，表明多數(shù)光子躍遷釋放能量為2.4到2.6 eV。計(jì)算得到的光電流數(shù)值比相同情況下 MoS2和黑磷產(chǎn)生的都要強(qiáng)， 超高的光電流能有效抑制電子和空穴的復(fù)合，從而提高了光催化效率。

0****3圖文導(dǎo)讀

圖1（a）和（b）分別表示 In2Te5單層的側(cè)視和俯視圖。（c）是In2Te5單層沿著高對(duì)稱路徑的第一布里淵區(qū)。 （d） 是計(jì)算得到的電子局域函數(shù)。藍(lán)色和紅色分別表示電子的高度離域和高度局域。

圖2（a）利用 PBE 和 HSE06 泛函計(jì)算得到的 In2Te5單層能帶結(jié)構(gòu)。（b）PBE泛函計(jì)算得到的投影態(tài)密度圖。費(fèi)米能級(jí)設(shè)置為 0 eV。

圖3 （a） 圖表示的是In2Te5單層利用 HSE06 泛函計(jì)算得到的光吸收隨波長(zhǎng)變化圖。 （b） 圖是相應(yīng)的介電函數(shù)的虛部。 （c）In2Te5單層功函數(shù)隨應(yīng)力變化趨勢(shì)圖。（d）相對(duì)于水的氧化還原勢(shì)的In2Te5單層帶邊位置隨應(yīng)力變化趨勢(shì)圖。

圖4 （a）圖為六個(gè)可能吸附位點(diǎn)的吸附能。 （b）圖為In2Te5單層隨應(yīng)力變化的吉布斯自由能。

圖5 （a）基于In2Te5單層的器件模型。（b）光電流強(qiáng)度隨入射光子能量和偏振角變化圖。 （c）In2Te5單層的態(tài)密度圖。費(fèi)米能級(jí)如圖中綠色虛線所示。

0****4 小結(jié)

本文中通過使用鴻之微第一性原理量子輸運(yùn)計(jì)算軟件Nanodcal，計(jì)算得到了In2Te5單層的光電流特性。結(jié)果表明基于In2Te5單層的器件模型具有較強(qiáng)的光電流，這能夠使得光生載流子在遷移過程中加速分離光生電子空穴對(duì)，有效抑制其復(fù)合。表明In2Te5單層在光催化反應(yīng)中具有較高的催化效率，是一種具有較大應(yīng)用潛力的光催化材料。

審核編輯：劉清