金剛石中的氮空位(NV)色心是一種很有前途的室溫固態(tài)量子系統(tǒng)，然而其靈敏度受限于較低的熒光收集效率，以及NV色心周圍雜質(zhì)電子自旋干涉效應(yīng)對(duì)其相干時(shí)間的限制。本研究創(chuàng)新性地在金剛石表面制備了一維光子晶體，顯著提高了NV色心的熒光強(qiáng)度，使NV系綜的靈敏度提高了2.92倍。此外，光子晶體反射的激光激發(fā)了NV色心周圍的雜質(zhì)電子，改善了NV色心周圍的電場(chǎng)環(huán)境，使退相移時(shí)間呈指數(shù)級(jí)延長(zhǎng)（從209ns延長(zhǎng)至841ns），為NV色心系綜傳感器開(kāi)辟了新途徑。 近期，哈爾濱工業(yè)大學(xué)的紅外薄膜與晶體研究團(tuán)隊(duì)取得了重要突破。該團(tuán)隊(duì)通過(guò)在金剛石 NV 色心系綜樣品的表面制備一維光子晶體，不僅大幅提升了 NV 色心的熒光收集效率，更顯著改善了其量子特性 —— 將 NV 色心的相干時(shí)間 T?* 延長(zhǎng)至原來(lái)的 4 倍（達(dá)到 840 ns），同時(shí)使靈敏度提升 1.92 倍。這一系列成果為高靈敏度金剛石量子磁力計(jì)的研發(fā)筑牢了材料層面的基礎(chǔ)，也為該領(lǐng)域的技術(shù)突破提供了關(guān)鍵支撐。

本文亮點(diǎn)

1.通過(guò)在金剛石NV色心系綜樣品表面沉積TiO2/SiO2交替介質(zhì)膜形成的一維光子晶體，極大地提升了NV色心的熒光收集效率；

2.一維光子晶體較寬的光子帶隙使得泵浦激光二次激發(fā)了NV色心周圍的雜質(zhì)N原子到共有化狀態(tài)，改善了NV色心周圍的局部電場(chǎng)環(huán)境；

3.制備一維光子晶體后，金剛石NV色心ODMR光譜的半高寬減半，相干時(shí)間T2*從209 ns延長(zhǎng)至841 ns。

圖文解析

本研究先采用時(shí)域有限差分（FDTD）法，模擬不同周期的 TiO?/SiO?交替介質(zhì)膜結(jié)構(gòu)對(duì)金剛石 NV - 色心零聲子線（637 nm）附近反射率產(chǎn)生的影響，結(jié)果如圖 1（a）所示，其中光子帶隙的中心波長(zhǎng)為 637 nm（即樣品 1）。研究發(fā)現(xiàn)，當(dāng) TiO?/SiO?交替介質(zhì)膜的周期達(dá)到 6 個(gè)時(shí)，反射率已接近 100%，形成了較為理想的光子帶隙。

為了進(jìn)一步增強(qiáng) NV?的 ZPL 及其聲子邊帶的熒光，同時(shí)抑制 NV?的熒光以降低熒光噪聲，本研究將光子帶隙的中心波長(zhǎng)從 637 nm 紅移至 697 nm（即樣品 2），相關(guān)情況如圖 1（b）所示。

圖1 光子帶隙中心波長(zhǎng)為 (a) 637 nm和(b)697 nm的不同周期TiO2/SiO2介電薄膜的金剛石透射率模擬曲線

如圖2(a)所示，為在金剛石表面制備一維光子晶體后的SEM圖；圖2(b)為樣品1和2表面制備一維光子晶體前后的透過(guò)率曲線圖；圖2(c)為TiO2的XRD表征，衍射峰表明制備的TiO2為銳鈦礦相；圖2(d)為為SiO2的XRD表征，衍射波包表明制備的SiO2為非晶。

圖2 (a)TiO2/SiO2交替介電薄膜的縱截面SEM表征；(b)金剛石樣品1和2表面制備一維光子晶體前后的透過(guò)率曲線圖；(c)金剛石表面TiO2介電膜的XRD衍射圖；(d)金剛石表面SiO2介電膜的XRD衍射圖

圖3 (a)、(b)分別為金剛石樣品1和樣品2表面制備一維光子晶體前后的PL光譜圖，由于金剛石NV色心的熒光主要集中在NV-的聲子邊帶700 nm處，所以光子帶隙中心波長(zhǎng)為697 nm時(shí)，熒光增強(qiáng)效果更明顯。為了進(jìn)一步研究由TiO2和SiO2組成的一維光子晶體對(duì)金剛石NV色心熒光強(qiáng)度的影響，通過(guò)掃描樣品2中NV0中心的ZPL和聲子邊帶(573-578 nm)以及NV?中心的ZPL和聲子邊帶(636-640 nm)進(jìn)行PL積分映射。如圖3(c)所示，NV0色心的熒光強(qiáng)度在處理后顯示出較小的變化。然而，圖3(d)表明處理后NV?色心的熒光強(qiáng)度明顯增強(qiáng)。

圖3 (a)光子帶隙中心波長(zhǎng)為637nm時(shí)，處理前后NV色心熒光的增強(qiáng)對(duì)比圖；(b)光子帶隙中心波長(zhǎng)為697nm時(shí)，處理前后NV色心熒光的增強(qiáng)對(duì)比圖；(c)光子帶隙中心波長(zhǎng)為697nm時(shí),NV0ZPL的熒光Mapping對(duì)比圖；(d)光子帶隙中心波長(zhǎng)為697 nm時(shí)，NV-ZPL的熒光Mapping對(duì)比圖

使用ODMR系統(tǒng)測(cè)量樣品2中NV色心制備一維光子晶體前后的量子相干特性。如圖4(a)所示，擬合洛倫茲線的ODMR譜顯示，處理后線的半峰全寬 (FWHM)從30.6 MHz降低到16.4 MHz，幾乎減半。圖6(b)表明，使用Ramsey 序列測(cè)量的退相干時(shí)間，從209 ns增加到841 ns。

圖4 (a)處理前后NV的ODMR光譜圖（用洛倫茲函數(shù)進(jìn)行了擬合；(b)處理前后NV的不均勻自旋弛豫時(shí)間

如圖5所示，本研究認(rèn)為光子晶體反射的激光激發(fā)了NV周圍的雜質(zhì)電子，改善了NV色心周圍的電場(chǎng)環(huán)境，降低了雜質(zhì)電子與NV色心電子自旋耦合，從而導(dǎo)致相干時(shí)間的延長(zhǎng)。

圖5 金剛石中NV-色心附近雜質(zhì)N原子的激發(fā)過(guò)程示意圖，插圖表示NV-能級(jí)的變化，黑線表示沒(méi)有光子晶體的能級(jí)，紅線表示有光子晶體的能級(jí)

總結(jié)與展望

金剛石中的 NV 色心憑借卓越的光學(xué)特性與自旋性能，在量子傳感、量子信息處理以及生物成像等領(lǐng)域展現(xiàn)出巨大應(yīng)用潛力。不過(guò)，由于金剛石自身具有高折射率，容易產(chǎn)生全內(nèi)反射效應(yīng)，再加上 NV 色心的光子發(fā)射概率較低，導(dǎo)致其熒光收集效率一直受到限制。 為解決這一問(wèn)題，本研究采用交替沉積高折射率材料（TiO?）與低折射率材料（SiO?）的方式，精心設(shè)計(jì)出一種結(jié)構(gòu)。該結(jié)構(gòu)的光子帶隙能夠與 NV 色心零聲子線的聲子邊帶（697 nm）實(shí)現(xiàn)精準(zhǔn)匹配，從而有效增強(qiáng)了 NV?色心的熒光收集效率。 這項(xiàng)研究成果為提升金剛石 NV 色心的熒光強(qiáng)度提供了一條高效且靈活的技術(shù)途徑。展望未來(lái)，通過(guò)在材料選擇、結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)以及器件制備等方面進(jìn)行協(xié)同創(chuàng)新，有望突破當(dāng)前量子器件存在的性能瓶頸，進(jìn)一步推動(dòng)金剛石 NV 色心在量子技術(shù)、生物醫(yī)學(xué)等諸多領(lǐng)域的實(shí)際應(yīng)用落地。

來(lái)源：紅外薄膜與晶體