圖1.FGT的晶體結(jié)構(gòu)與靜態(tài)磁化特性。(a)FGT晶體的層狀結(jié)構(gòu)示意圖。(b)FGT單晶的X射線衍射(XRD)分析。(c)不同溫度下測得的克爾旋轉(zhuǎn)角θK隨磁場(沿c軸)的變化關(guān)系。(d)FGT矯頑場HC(從圖1c提取)隨溫度的變化。(e)零場冷卻(ZFC)和場冷卻(FC)模式下(H=0.1T，沿c軸)測得的FGT磁化強(qiáng)度隨溫度的變化曲線。

借助賽恩科學(xué)儀器(SSI)的 OE1022 鎖相放大器，研究成功從壓電層 PMN-PT 耦合輸出的復(fù)雜電信號中，精準(zhǔn)甄別并提取出交流磁場激發(fā)所對應(yīng)的微弱同相、正交電壓信號(Vx和 Vy)，為 Fe3GeTe2 高磁場下超快退磁過程的精準(zhǔn)探測與機(jī)制解析提供了關(guān)鍵的信號檢測支撐。

中國科學(xué)院合肥物質(zhì)科學(xué)研究院盛志高教授團(tuán)隊與荷蘭Radboud大學(xué)A.V. kimel教授團(tuán)隊等在國際權(quán)威綜合性期刊《National Science Review》上發(fā)表題為“Acceleration of ultrafast demagnetization in van der Waals ferromagnet Fe3GeTe2 in high magnetic field”的研究成果。該研究揭示了外部高磁場能夠顯著加速二維范德華鐵磁體Fe3GeTe2(FGT)的超快退磁過程，并調(diào)控其退磁效率。在210K(居里溫度)下，將外加磁場從1T提升至7T，不僅將相同激光泵浦造成的退磁幅度從79%抑制到52%，更將退磁過程從22.2ps大幅加速至9.9ps。

自飛秒激光誘導(dǎo)鐵磁體發(fā)生超快退磁現(xiàn)象被發(fā)現(xiàn)以來，其內(nèi)在的物理機(jī)制一直是超快磁學(xué)領(lǐng)域爭論最激烈的核心課題之一。然而，在過去近30年的研究歷史中，絕大多數(shù)的超快自旋動力學(xué)實驗都在低于1T的極弱磁場下進(jìn)行，從而嚴(yán)重忽略了“外加高磁場”這一重要的調(diào)控自由度。隨著單層極限下二維范德華(vdW)鐵磁材料的發(fā)現(xiàn)，如何在高磁場極端條件下探索并操控這類高各向異性材料的超快自旋動力學(xué)特征，成為了該領(lǐng)域極具挑戰(zhàn)的前沿空白。

為探明磁場對自旋動力學(xué)的調(diào)制作用，研究團(tuán)隊選用了具有較高居里溫度的二維范德華鐵磁體FGT，并通過機(jī)械剝離制備了高質(zhì)量的5nm晶體薄膜，以避免厚塊材因激光照射產(chǎn)生的熱梯度干擾。研究人員運(yùn)用時間分辨磁光克爾效應(yīng)(TR-MOKE)光譜技術(shù)，系統(tǒng)探究了其在高達(dá)7T磁場下的超快響應(yīng)。實驗發(fā)現(xiàn)，F(xiàn)GT的退磁呈現(xiàn)出典型的兩步過程：極快的第一類(TypeI)與較慢的第二類(TypeII)退磁。更核心的發(fā)現(xiàn)是，外加磁場能夠極其顯著地加速慢速退磁(TypeII)的時間尺度(縮短幅度達(dá)70%)，同時大幅降低其退磁幅度。

圖2.FGT自旋動力學(xué)的溫度依賴性。(a)在1T磁場(沿c軸)下，不同溫度下測量的FGT時間分辨克爾旋轉(zhuǎn)角隨泵浦-探測延遲時間的變化曲線。(b)第一類(TypeI，幅度A)和第二類(TypeII，幅度B)退磁過程的退磁幅度隨溫度的變化關(guān)系。(c)第一類(τ1)和第二類(τ2)退磁過程的退磁時間隨溫度的變化關(guān)系。

圖3.磁場對FGT退磁過程的影響。(a)130K溫度下，不同外加磁場(沿c軸)測得的FGT薄片時間分辨克爾旋轉(zhuǎn)角隨延遲時間的變化曲線。(b)第一類(幅度A)和第二類(幅度B)退磁過程的退磁幅度隨磁場的變化關(guān)系。(c)第一類(τ1)和第二類(τ2)退磁過程的退磁時間隨磁場的變化關(guān)系。

為從物理機(jī)制上解釋這一高磁場加速退磁現(xiàn)象，研究團(tuán)隊引入了不依賴于范德華材料特定電子結(jié)構(gòu)的熱力學(xué)三溫度模型(M3TM)。在該框架下，慢速退磁時間(τs)由自旋熱容(Cs)與自旋-晶格熱交換效率(gsl)共同決定。研究深入揭示，施加高磁場迫使自旋排列更加有序，極大地降低了磁化強(qiáng)度對溫度升高的敏感度(即顯著減小了自旋熵與自旋熱容Cs)。在自旋-晶格耦合強(qiáng)度一定的情況下，自旋熱容的急劇下降直接導(dǎo)致了自旋與晶格之間熱交換過程的顯著加速，從而完美契合了實驗觀察到的退磁加速現(xiàn)象。

這項工作不僅在實驗上證實了強(qiáng)磁場對超快退磁過程的顯著加速能力，更從熱力學(xué)熵的普適性角度給出了機(jī)制解釋。由于這種基于磁場抑制自旋熵的調(diào)控策略并不依賴于范德華材料特有的晶體或電子結(jié)構(gòu)，這意味著“高磁場控制超快退磁”應(yīng)是一種普遍的物理現(xiàn)象，有望廣泛適用于其他各類型的磁性材料中。該成果為未來的超快自旋電子學(xué)提供了通過磁場自由度優(yōu)化操作速度的新路徑，甚至有望應(yīng)用于加速退磁以增強(qiáng)太赫茲波(THz)發(fā)射等前沿領(lǐng)域。

審核編輯 黃宇