圖1：3升CrSBr器件的磁性-PL測(cè)量。A)3升CrSBr器件的示意圖。單層石墨烯(1升Gr)通過(guò)兩個(gè)金電極接觸以監(jiān)測(cè)其電荷中性點(diǎn)。反柵電壓(Vg)施加在硅基板上。溫度相關(guān)的PL強(qiáng)度在200 K到7 K之間循環(huán)，磁場(chǎng)沿易軸向前(B)和向后(C)掃動(dòng)。PL滯后環(huán)在75K(D)和7K(E)處。圖表取自Hong等人。2025.

背景

二維范德華磁體已成為凝聚態(tài)物理領(lǐng)域最令人興奮的前沿之一，為下一代自旋電子和磁電器件提供了原子級(jí)薄的平臺(tái)。在這些材料中，溴化鉻硫化物(CrSBr)作為半導(dǎo)體反鐵磁體特別受到關(guān)注，其磁性與激子光學(xué)特性密切相關(guān)，這意味著其磁態(tài)原則上可以通過(guò)光致發(fā)光(PL)光學(xué)讀取。自旋階與光發(fā)射的耦合使CrSBr成為電氣可調(diào)、光學(xué)尋址自旋電子應(yīng)用的有力候選。

復(fù)旦大學(xué)的研究人員(與上海工業(yè)大學(xué)和東南大學(xué)合作)著手探索通過(guò)三層鉻SBr與單層石墨烯在異質(zhì)結(jié)構(gòu)器件中結(jié)合引入的界面電荷轉(zhuǎn)移，是否能夠操控和揭示原本隱藏的磁態(tài)。

團(tuán)隊(duì)成員來(lái)自量子計(jì)算、表面物理和納米結(jié)構(gòu)團(tuán)隊(duì)，采用磁光致發(fā)光(magneto-PL)測(cè)量作為磁躍遷的主要探針，輔以光學(xué)二次諧波產(chǎn)生(SHG)，以表征磁序在寬廣溫度和磁場(chǎng)范圍內(nèi)的演化。PL光譜學(xué)對(duì)于區(qū)分不同磁結(jié)構(gòu)具有其特征性的激子發(fā)射能量和強(qiáng)度至關(guān)重要。

挑戰(zhàn)

本研究的核心光譜挑戰(zhàn)是解析原子極薄材料中緊密間距磁態(tài)之間激子PL發(fā)射的極其微妙差異。三層鉻SBr中鐵磁性(FM)、反鐵磁性(AFM)和新發(fā)現(xiàn)的“混合”磁態(tài)各自產(chǎn)生不同的光譜特征，但它們之間僅相隔數(shù)十 meV。例如，1.328 eV、1.338 eV和1.363 eV的激子峰必須清晰分辨并可靠區(qū)分，才能確定磁性構(gòu)型。光譜分辨率或探測(cè)器靈敏度的任何不足都會(huì)使這些狀態(tài)看起來(lái)無(wú)法區(qū)分。

更復(fù)雜的是，CrSBr片體積極小，所有測(cè)量均在磁光低溫恒溫器中最低約7 K的低溫條件下進(jìn)行。來(lái)自這種原子極薄片的PL信號(hào)本身較弱，對(duì)探測(cè)器效率和信噪比性能提出了嚴(yán)格要求。此外，實(shí)驗(yàn)需要在磁場(chǎng)值、溫度和柵極電壓矩陣中獲取完整的PL光譜(而不僅僅是強(qiáng)度)，要求在長(zhǎng)時(shí)間的測(cè)量過(guò)程中實(shí)現(xiàn)高通量和可復(fù)現(xiàn)的光譜保真度。

我們的發(fā)現(xiàn)深化了對(duì)光自旋電子相互作用和磁電操控在vdW磁體中的理解，為電可調(diào)的二維自旋電子器件鋪平了道路?！榧斡癫┦?/p>

解決方案

Teledyne普林斯頓儀器為具有挑戰(zhàn)性的光譜應(yīng)用，尤其是新材料上的PL應(yīng)用，提供了多種理想的解決方案。本研究使用配備150 g/mm光柵和PyLoN 100 CCD探測(cè)器的SpectraPro HRS-500光譜儀采集PL光譜。這一經(jīng)過(guò)驗(yàn)證的組合提供了必要的光譜分辨率，使得能夠清晰區(qū)分作為每個(gè)磁態(tài)指紋的緊密間隔激子峰。能夠可靠地區(qū)分對(duì)應(yīng)于FM、AFM和混合配置的峰值，是本研究的核心發(fā)現(xiàn)的關(guān)鍵：即識(shí)別出由界面電荷轉(zhuǎn)移產(chǎn)生的此前未被觀察到的中間“混合”磁態(tài)。

PyLoN CCD的靈敏度使得從密利凱爾文的原子薄片到信號(hào)水平最具挑戰(zhàn)性的液氦溫度的PL發(fā)射成為可能。這使得團(tuán)隊(duì)能夠在各種實(shí)驗(yàn)條件下建立全面的溫度依賴和門(mén)極電壓依賴數(shù)據(jù)集。通過(guò)該系統(tǒng)收集的高質(zhì)量光譜數(shù)據(jù)提供了區(qū)分三種磁態(tài)所需的決定性證據(jù)，而僅靠積分強(qiáng)度(用用于測(cè)繪的雪崩光電二極管捕獲)無(wú)法完全提供這些證據(jù)。

SpectraPro HRS-500光譜儀和PyLoN CCD共同實(shí)現(xiàn)了光譜精度和檢測(cè)靈敏度，這支撐了研究最重要的結(jié)論之一：石墨烯的電荷轉(zhuǎn)移從根本上改變了CrSBr在單個(gè)原子層面的磁性地貌。

審核編輯 黃宇